《钢铁天使》讲述了平凡少年仲人因一次偶然闯入绫小路博士的实验室，意外唤醒了沉睡中的钢铁天使胡桃。胡桃作为拥有强大战斗力的机械少女，却单纯地将仲人视为主人，从此形影不离地追随他。军方为了回收胡桃，陆续派出莎奇和佳玲加两位钢铁天使进行追捕，然而她们在与胡桃的交手中接连失败，反而逐渐被人类的情感所触动。随着事态升级，仲人发现这一切并非单纯的回收行动，背后隐藏着一个神秘组织。该组织不仅操控着钢铁天使的开发计划，还绑架了绫小路博士，意图利用天使力量实现不可告人的目的。为了解开谜团并救出博士，仲人、胡桃以及后来加入的莎奇和佳玲加一同前往博士的秘密实验室。旅途中，钢铁天使们开始理解友情与守护的意义，而仲人也逐渐承担起责任。最终，他们直面幕后黑手，揭开了钢铁天使被创造的真实秘密，并在战斗中找回了属于自己的羁绊与未来。